Механiзм адсорбо-каталiтичної активностi наноструктурованої поверхнi кремнiю, легованої кластерами перехiдних металiв та їх оксидами
DOI:
https://doi.org/10.15407/ujpe62.07.0605Ключові слова:
наноструктурований кремнiй, наночастинки, перехiднi метали та їх окислiв, адсорбцiйна чутливiсть, сiрководень, газовий сенсорАнотація
Проведено теоретичний аналiз механiзмiв адсорбо-каталiтичної активацiї композитiв, виготовлених на основi поруватого кремнiю з iнкорпорованими наночастинками перехiдних металiв (Pd, W, Cu) та їх оксидiв. Встановлено вплив адсорбованих атомiв акцепторних елементiв (O, S, F, Cl) на каталiтичну активнiсть перехiдних металiв при формуваннi поверхневих нанокластерiв оксидiв перехiдних металiв. Механiзм пiдвищення каталiтичної активностi перехiдних металiв з повнiстю заповненою d-зоною, iмовiрно, може полягати в змiнi заповнення електронами d-станiв (появi d-дiрок над рiвнем Фермi) при утвореннi поверхневих нанокластерiв оксидiв перехiдних металiв. Представлено результати експериментальних дослiджень адсорбо-електричного ефекту методом високо-частотних вольт-фарадних характеристик газочутливих структур з бар’єрами Шотткi, якi характеризують данi процеси. Проведено аналiз експериментальних iзотерм адсорбцiї водню та сiрководню на поверхнi наноструктурованих композитiв кремнiю з нанокластерами мiдi, вольфраму, паладiю та їх оксидiв в порах. Було виявлено пiдвищену адсорбцiйну чутливiсть даних композитiв до рiзних газiв (H2, H2S, H2O) в порiвняннi зi звичайним поруватим шаром кремнiю. Встановлено, що при низьких тисках газу (≥25 ppm) та/або при малих часах взаємодiї адсорбат-пiдкладка реалiзується механiзм фiзичної адсорбцiї, а при бiльш високих тисках та довготривалих процесах – хемосорбцiї. Цей висновок узгоджується з даними, отриманими з розрахункiв теплоти адсорбцiї по експериментальним iзотермам, якi дають значення 0,3–0,5 еВ.
Посилання
F.F. Volkenshtein, The Electronic Theory of Catalysis on Semiconductors (Pergamon Press, 1963).
V.F. Kiselev, O.V. Krilov. Adsorption and Catalysis on Transition Metals and Their Oxides (Springer, 1989).
https://doi.org/10.1007/978-3-642-73887-6
V.G. Litovchenko, Electroadsorption effects in layered systems insulator-semiconductor. Zh. Fiz. Khim. 52, 3063 (1978).
Advanced Sensor and Detection Materials, edited by A. Tiwari, M.M. Demir (Wiley, 2014).
https://doi.org/10.1002/9781118774038
G. Bozzolo, J.E. Garces, R.D. Noebe, P. Abel, H.O. Mosca. Atomistic modeling of surface and bulk properties of Cu, Pd and the Cu–Pd system. Prog. Surf. Sci. 73, 79 (2003).
https://doi.org/10.1016/j.progsurf.2003.08.034
W.A. Harrison, Solid State Theory (McGraw-Hill, 1970).
J.C. Bertolini, P. Miegge, P. Hermann, J.L. Rousset, B. Tardy. On the reactivity of 2D Pd surface alloys obtained by surface segregation on deposition technique. Surf. Sci. 331, 651 (1995).
https://doi.org/10.1016/0039-6028(95)00144-1
J. Greeley, J.K. Norskov. A general scheme for the estimation of oxygen binding energies on binary transition metal surface alloys. Surf. Sci. 592, 104 (2005).
https://doi.org/10.1016/j.susc.2005.07.018
N. Lopez, T.V.W. Janssens, B.S. Clausen, Y. Xu, M. Mavrikakis, T. Bligard, J.K. Norskov. On the origin of the catalytic activity of gold nanoparticles for low-temperature CO oxidation. J. Catal. 223, 232 (2004).
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2004.01.001
A. Nilsson, L.G.M. Petersson, B. Hammer, T. Bligaard, C.H. Christensen, J.K. Norskov. The electronic structure effect in heterogeneous catalysis. Catal. Lett. 3–4, 111 (2005).
https://doi.org/10.1007/s10562-004-3434-9
V.G. Litovchenko, T.I. Gorbanyuk, O.O. Yefremov, A.A. Yevtukh, Yu.G. Ptushinskyy, V.A. Ischuk, O.V. Kanash. Catalytic peculiarities of ultra-thin palladium films and its alloys. Ukr. Fiz. Zh. 48, 565 (2003) (in Ukrainian).
V.G. Litovchenko, V.S. Solntsev. Sensing effects in the nanostructured systems. In Proceedings of the NATO Advanced Research Workshop on Electron Transport in Nanosystems 22, 373 (2008).
V.G. Litovchenko, T.I. Gorbanyuk, V.S. Solntsev. New adsorption active nanoclusters for ecological monitoring. In Nanodevices and Nanomaterials for Ecological Security – NATO for Peace and Security. Series B: Physics and Biophysics (Springer, 2012), p. 297.
https://doi.org/10.1007/978-94-007-4119-5_27
J. Kukkola, J. Moklin, N. Halonen et al. Gas sensors based on anodic tungsten oxide. Sens. Actuat. B 153, 293 (2011).
https://doi.org/10.1016/j.snb.2010.10.043
A.K. Nayak, R. Ghosh, S. Santra, P.K. Guha, D. Pradhan. Hierarchical nanostructured WO3–SnO2 for selective sensing of volatile organic compounds. Nanoscale 7, 12460 (2015).
https://doi.org/10.1039/C5NR02571K
Synthesis, Properties, and Applications of Oxide Nanomaterials, edited by J.A. Rodriguez, M. Fern’andez-Garc’ıa (Wiley, 2007).
https://doi.org/10.1002/0470108975
V.G. Litovchenko, T.I. Gorbanyuk, V.S. Solntsev, A.A. Evtukh. Mechanism of hydrogen, oxygen and humidity sensing by Cu/Pd-porous silicon–silicon structures. Appl. Surf. Sci. 234, 262 (2004).
https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2004.05.146
V.G. Litovchenko, T.I. Gorbanyuk, A.A. Efremov, A.A. Evtukh, D. Schipanski. Investigation of MIS gas sensitive structures with Pd and Pd/Cu metal layers. Sens. Actuat. A 74, 233 (1999).
https://doi.org/10.1016/S0924-4247(98)00314-8
R.S. Niranjan, V.A. Chaudhary, I.S. Mulla, K. Vijayamohanan. A novel sulfide room sensor based on copper nanocluster functionalized tin oxide thin films. Sens. Actuat. B 85, 26 (2002).
https://doi.org/10.1016/S0925-4005(02)00046-1
A. Ruban, B. Hammer, P. Stoltze, H.L. Skriver, J.K. Norskov. Surface electronic structure and reactivity of transition and noble metals. J. Mol. Catalys. A 115, 421 (1997).
https://doi.org/10.1016/S1381-1169(96)00348-2
A.I. Manilov, V.A. Skryshevsky. Hydrogen in porous silicon – A review. Mater. Sci. Eng. B 178, 942 (2013).
https://doi.org/10.1016/j.mseb.2013.05.001
T.I. Gorbanyuk, A.A. Evtukh, V.G. Litovchenko, V.S. Solntsev. Porous silicon microstructure and composition characterization depending on the formation conditions. Thin Solid Films 495, 134 (2006).
https://doi.org/10.1016/j.tsf.2005.08.188
O.L. Syshchyk, V.A. Skryshevsky, O.O. Soldatkin, A.P. Soldatkin. Enzyme biosensor systems based on porous silicon photoluminescence for detection of glucose, urea and heavy metals. Biosens. Bioelectron. 66, 89 (2015).
https://doi.org/10.1016/j.bios.2014.10.075
A.I. Manilov, S.A. Alekseev, V.A. Skryshevsky, S.V. Litvinenko, G.V. Kuznetsov, V. Lysenko. Influence of palladium particles impregnation on hydrogen behavior in meso-porous silicon. J. Alloys Comp. 492, 466 (2010).
https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2009.11.141
M.S. Shivaraman. Detection of H2S with Pd-gate MOS field-effect transistors. J. Appl. Phys. 47, 3591 (1976).
Завантаження
Опубліковано
Номер
Розділ
Ліцензія
Ліцензійний Договір
на використання Твору
м. Київ, Україна
Відповідальний автор та співавтори (надалі іменовані як Автор(и)) статті, яку він (вони) подають до Українського фізичного журналу, (надалі іменована як Твір) з одного боку та Інститут теоретичної фізики імені М.М. Боголюбова НАН України в особі директора (надалі – Видавець) з іншого боку уклали даний Договір про таке:
1. Предмет договору.
Автор(и) надає(ють) Видавцю безоплатно невиключні права на використання Твору (наукового, технічного або іншого характеру) на умовах, визначених цим Договором.
2. Способи використання Твору.
2.1. Автор(и) надає(ють) Видавцю право на використання Твору таким чином:
2.1.1. Використовувати Твір шляхом його видання в Українському фізичному журналі (далі – Видання) мовою оригіналу та в перекладі на англійську (погоджений Автором(ами) і Видавцем примірник Твору, прийнятого до друку, є невід’ємною частиною Ліцензійного договору).
2.1.2. Переробляти, адаптувати або іншим чином змінювати Твір за погодженням з Автором(ами).
2.1.3. Перекладати Твір у випадку, коли Твір викладений іншою мовою, ніж мова, якою передбачена публікація у Виданні.
2.2. Якщо Автор(и) виявить(лять) бажання використовувати Твір в інший спосіб, як то публікувати перекладену версію Твору (окрім випадку, зазначеного в п. 2.1.3 цього Договору); розміщувати повністю або частково в мережі Інтернет; публікувати Твір в інших, у тому числі іноземних, виданнях; включати Твір як складову частину інших збірників, антологій, енциклопедій тощо, то Автор(и) мають отримати на це письмовий дозвіл від Видавця.
3. Територія використання.
Автор(и) надає(ють) Видавцю право на використання Твору способами, зазначеними у п.п. 2.1.1–2.1.3 цього Договору, на території України, а також право на розповсюдження Твору як невід’ємної складової частини Видання на території України та інших країн шляхом передплати, продажу та безоплатної передачі третій стороні.
4. Строк, на який надаються права.
4.1. Договір є чинним з дати підписання та діє протягом усього часу функціонування Видання.
5. Застереження.
5.1. Автор(и) заявляє(ють), що:
– він/вона є автором (співавтором) Твору;
– авторські права на даний Твір не передані іншій стороні;
– даний Твір не був раніше опублікований і не буде опублікований у будь-якому іншому виданні до публікації його Видавцем (див. також п. 2.2);
– Автор(и) не порушив(ли) права інтелектуальної власності інших осіб. Якщо у Творі наведені матеріали інших осіб за виключенням випадків цитування в обсязі, виправданому науковим, інформаційним або критичним характером Твору, використання таких матеріалів здійснене Автором(ами) з дотриманням норм міжнародного законодавства і законодавства України.
6. Реквізити і підписи сторін.
Видавець: Інститут теоретичної фізики імені М.М. Боголюбова НАН України.
Адреса: м. Київ, вул. Метрологічна 14-б.
Автор: Електронний підпис від імені та за погодження всіх співавторів.
.png){kind=small}
